В Аргентине в 1890-е годы увеличилось количество выходцев из России, большинство из них было еврейского происхождения.

Вследствие чего, аргентинцы стали идентифицировать евреев с русскими, а иудаизм — с русской верой. Наряду с теснотой существовавшей церкви, последний факт, побудил назначенного в приход в 1891 году священника Константина Изразцова устроить в Буэнос-Айресе отдельный русский православный храм.

В конце 1894 года для строительства церкви был приобретён участок земли. Пожертвования, большей частью, России. Николай II пожертвовал 5000 рублей. Императрица Мария Фёдоровна и Иоанн Кронштадтский входили в число других жертвующих.

6 (18) декабря 1898 года произошла закладка храма в присутствии дипломатического корпуса и представителя президента Аргентины. Аргентинским архитектором Алехандро Кристоферсеном (исп. Alejandro Christophersen) был разработан проект. 23 сентября (18 декабря) 1901 года была освящена Свято-Троицкая церковь в присутствии дипломатического корпуса и президента республики Хулио Роки.

В 1910-е годы при храме открыли потребительскую лавку, приют для нуждающихся, бесплатную читальню, любительский хор и драматическую труппу. Приход осуществлял помощь в возвращении в Россию, собирал деньги в пользу бедных. До 1917 года настоятель храма занимал должность секретаря дипломатического отдела Российской миссии в Буэнос-Айресе. В 1911 году приходом был построен доходный дом на улице Европа.

Исключительно русским по национальному составу приход стал с 1920-х годов. Храм находился в юрисдикции Архиерейского синода Русской православной церкви заграницей. 
Протоиерей Константин Изразцов с 1926 года стал протопресвитером и администратором русских православных церквей в Южной Америке. 23 сентября 1926 года основана Русская православная ассоциация в Аргентине, президентом которой является настоятель Троицкого собора.

С начала 2000-х годов приход Троицкого собора поддерживает епископа Агафангела (Пашковского). С 2007 года находится в юрисдикции Временного высшего церковного управления Русской Православной Церкви Заграницей, не признающего Акта о каноническом общении.